Keywords: spin crossover, magnetismo, histeresis molecular, spin crossover, magnetism, molecular hysteresis spin crossover, magnetisme, histèresi molecular

Title in different languages: Cambio en el comportamiento Spin crossover del trimero [Fe3(µ-L)6(H2O)6]6-: diluciones e influencia del contracatión (L = 4-(1,2,4-triazol-4-yl) ethanedisulfonate) Tuning spin crossover behavior in the [Fe3(µ-L)6(H2O)6]6- trimer: dilution and contracation effects (L = 4-(1,2,4-triazol-4-yl) ethanedisulfonate) canvi en el comportament Spin crossover del trimero [Fe3(µ-L)6(H2O)6]6- dilucions i efectes del contracatió (L = 4-(1,2,4-triazol-4-yl) ethanedisulfonate)

Subject areas: Química Chemistry Química

Confidenciality: No

Academic year: 2016-2017

Student: Nieto Castro, David

Department: Química Analítica i Química Orgànica

Access Rights: info:eu-repo/semantics/closedAccess

Work's public defense date: 2017-09-12

TFM credits: 24

Project director: Galán-Mascarós, Jose Ramón

Abstract: Abstract: En los sistemas que presentan Spin crossover (SCO), los estímulos externos (temperatura, presión, irradiación de la luz, etc.) pueden desencadenar una transición del estado fundamental (LS) al estado excitado (HS), que es metaestable. Las características de esta transición (forma, diferencia de energía entre estados, cooperatividad, respuesta de estímulos externos ...) son determinadas por la estructura cristalina en estado sólido y, por lo tanto, pueden ser modificadas por diseño químico. El (Me2NH2)6[Fe3(μ-L)6(H2O)6]·nH2O (L = 4- (1,2,4-triazol-4-il) etanodisulfonato) ha mostrado extraordinarias características SCO, a temperaturas muy altas y bistabilidad en un rango de temperatura largo, con una histéresis superior a 90 K. En este trabajo, hemos estudiado el efecto sobre los fenómenos SCO provocados por modificaciones en la estructura cristalina del material: Por una parte, por dilución en un cristal isoestructural que no presenta comportamiento SCOpor otra parte, a través de metátesis con otro contracatión. Nuestros resultados indican que el efecto memoria puede ser sintonizado por sustitución del contracatón y que la histéresis permanece en muestras ultradiluidas, lo que sugiere la aparición del efecto de memoria en una sola molécula. Abstract: In spin crossover (SCO) systems, external stimuli (temperature, pressure, light irradiation, etc.) may trigger a transition from the low spin ground state (LS) to the high spin excited state (HS), which is metastable. The characteristics of this switchability (shape, energy difference between states, cooperativity, external stimuli response…) are determined by the crystal structure in the solid state and, therefore, may be tunned by chemistry design. The (Me2NH2)6[Fe3(μ-L)6(H2O)6]·nH2O (L=4-(1,2,4-triazol-4-yl) ethanedisulfonate) has shown extraordinary SCO features, at very high temperatures and bistability in a long temperature range, with a hysteresis over 90 K. In this work, we have studied the effect on the SCO phenomena provoked by modifications on the crystal structure of the material: on one end, by dilution in a non-SCO isostructural crystal; on the other end, through methatesis with another contracation. Our results indicate that the memory effect may be tuned by contracation substitution and, remarkably, that SCO hysteresis still remains in ultradiluted samples, suggesting the appearance of single molecule memory effect. Abstract: En els sistemes de Spin Crossover (SCO), els estímuls externs (temperatura, pressió, irradiació, etc.) poden desencadenar una transició de l'estat fonamntal (LS) fins a l'estat excitat (HS), que és metaestable. Les característiques d'aquesta alteració (forma, diferència d'energia entre estats, cooperativitat, resposta a estímuls externs,...) estan determinats per l'estructura del cristall en estat sòlid i, per tant, poden ser modificat per disseny de química. El (Me2NH2)6[Fe3(μ-L)6(H2O)6]·nH2O (L = 4- (1,2,4-triazol-4-il) etanedisulfonat) ha mostrat característiques SCO extraordinàries, a temperatures molt altes i bistabilitat en un rang de temperatura molt llarga, amb una histèresi de més de 90 K. En aquest treball, hem estudiat l'efecte sobre els fenòmens SCO provocats per modificacions en l'estructura cristal·lina del material: en un extrem, per dilució en un cristall isostructural sin SCO fenomen; en l'altre extrem, a través de metàtesi amb un altre contractació. Els nostres resultats indiquen que l'efecte de la memòria pot ajustar-se a través de la substitució de contractació i, notablement, que la histèresi SCO encara roman en mostres ultradilatades, la qual cosa suggereix l'aparició d'un efecte de memòria d'una sola molècula.

Subject: Química

Entity: Universitat Rovira i Virgili (URV)

Language: Anglès

Education area(s): Nanociència, Materials i Processos - Tecnologia Química de Frontera 

Title in original language: Tuning spin crossover behavior in the [Fe3(µ-L)6(H2O)6]6- trimer: dilution and contracation effects (L = 4-(1,2,4-triazol-4-yl) ethanedisulfonate)

Creation date in repository: 2018-03-12