Computational modelling of polyoxometalates adsorbed on metallic surfaces

Aparicio Anglès, Xavier

Belongs to TDX:SerieTesis collection

TITLE:

Computational modelling of polyoxometalates adsorbed on metallic surfaces - TDX:1269

Handle:

https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX1269

Date:	2013-10-07
Departament/Institute:	Departament de Química Física i Inorgànica Universitat Rovira i Virgili.
Director:	Clotet Romeu, Anna M. Poblet Rius, Josep Maria
Author:	Aparicio Anglès, Xavier
Title:	Computational modelling of polyoxometalates adsorbed on metallic surfaces

Search your record at:

Available files
File	Description	Format
Memoria	Memory	application/pdf

All objects of this collection

Description:	This Thesis is devoted to model the adsorption of Polyoxometalates (POMs) on metallic surfaces. From the structural determination of these composite materials, we propose different models in which the combination of both quantum and classical methodologies, we intent to describe the adsorption of [α-SiW12O40]4- on silver surfaces. Adsorption mode and structural parameters are successfully reproduced, and the spectroscopic data as well. In order to correctly describe the electronic structure, it is compulsory to include explicit water molecules (water) and counterions (K+ and Cs+) in the model. After including the environment, it is possible to reproduce the spontaneous reduction of the POM. Using this strategy a comparative study of metal and charge effects in the adsorption is done. For high charged systems becomes necessary to finally optimise the structure considering the environment for a better description of the adsorption. The latest part of the Thesis is dedicated to the adsorption on gold nanoparticles. Aquesta tesi està dedicada a la modelització de l’adsorció de polioxometal•lats (POMs) en superfícies metàl•liques. A partir de dades estructures publicades, es plantegen diversos models que, mitjançant metodologies tant quàntiques com clàssiques, pretenen simular l’adsorció de [α-SiW12O40]4- sobre superfícies de plata. Primer s’aconsegueix reproduir el mode d’adsorció i paràmetres estructurals, així com informació espectroscòpica del sistema. Per tal de poder descriure correctament l’estructura electrònica cal introduirmolècules de solvent explícites (aigua) i els contraions (K+ i Cs+) al model. Un cop inclosos, s’aconsegueix reproduir la reduccióespontàniament del POM. En una tercera etapa es realitza un estudi comparatiu dePOMsisoestructurals de diferent càrrega i metall, que posen de manifest la necessitat d’optimitzar els sistemes incloent solvent i contraions per tal de descriure correctament les tendències esperades. Finalment, es planteja una modificació de l’estratègia dissenyada per estudiar sistemes altament carregats sobre nanopartícules d’or.
Type:	info:eu-repo/semantics/publishedVersion info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Contributor:	Departament de Química Física i Inorgànica Universitat Rovira i Virgili.
Títol:	Computational modelling of polyoxometalates adsorbed on metallic surfaces
Language:	eng
Subject:	544 - Química física 54 - Química
Format:	application/pdf 190 p.
Creator:	Aparicio Anglès, Xavier
Rights:	info:eu-repo/semantics/openAccess ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al repositori institucional de la Universitat Rovira i Virgili. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a aquest repositori (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
Date:	2013-10-07
Publisher:	Universitat Rovira i Virgili
Subject:	544 - Química física 54 - Química
Language:	eng
Publisher:	Universitat Rovira i Virgili
Source:	TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
Identifier:	http://hdl.handle.net/10803/127146
Format:	application/pdf 190 p.
Keywords:	modelització dinàmica clàssica plata superfícies dft Polioxometal·lats

Information