Atomistic Insights into Photocatalytic Mechanisms: Modeling Selected Processes with Density Functional Theory

Identificador:  TDX:4345

Handle: https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX4345

Autores:  Nikačević, Pavle

Resumen:
La creciente demanda mundial de energía y el impacto ambiental de los combustibles fósiles han aumentado la necesidad de soluciones energéticas sostenibles. La fotocatálisis ofrece una forma de aprovechar la energía solar para producir combustibles renovables y productos químicos industrialmente viables, y para degradar contaminantes orgánicos. Esta tesis explora el uso de la modelización atómica basada en la Teoría Funcional de la Densidad para comprender y optimizar diversos procesos fotocatalíticos. La investigación se centra en tres estudios: la influencia de las vacantes de oxígeno en el mecanismo de oxidación del agua en vanadato de bismuto, mostrando que la eliminación de las vacantes desvía la selectividad de oxígeno a peróxido de hidrógeno; el mecanismo de oxidación de oxazolidinona fotocatalítica en nitruro de carbono, demostrando la necesidad de transferencia de protones acoplada a electrones desde el sustrato hasta el catalizador, habilitado por la absorción de luz; y la hidrogenación fototérmica del dióxido de carbono en hidroxiapatita dopada con cobalto, mostrando que aumentar el nivel de dopaje cambia el mecanismo y la naturaleza de la fotoabsorción desde la inducida por estados intragap hasta la inducida por resonancia de plasmones de superficie localizada. Estos resultados revelan una interacción compleja entre la estructura del catalizador, la naturaleza de la absorción de luz y el mecanismo de reacción, y proporcionan valiosos conocimientos para el diseño de fotocatalizadores más eficientes.