Creation date in repository: 2021-05-14

Abstract: En los últimos años se le ha dado mucha importancia a la formación de H2 para usarlo como fuente de energía renovable y sostenible. Algunos complejos de iridio muestran una buena actividad catalítica y experimentalmente se ha demostrado que forma hidrógeno mediante la oxidación de agua en presencia de un agente oxidante. Este estudio computacional se centra en buscar el mecanismo completo de oxidación de agua mediante un catalizador de iridio monomérico sintetizado recientemente. La reacción se lleva a cabo a pH neutro, con agua como solvente y periodato de sodio como agente oxidante. Los resultados obtenidos permiten postular que el catalizador monomérico estudiado no puede llegar a estados de oxidación elevados y que la especie inicial caracterizada experimentalmente no corresponde a la inicial del mecanismo propuesto. Los resultados permiten explicar los TOF encontrados experimentalmente, aunque las barreras computacionales son relativamente altas, la gran concentración de unos de los reactivos (agua) facilita la reacción. In recent years, the formation of H2 as a renewable and sustainable energy source has become very important. Several iridium complexes show good catalytic activity and experimentally have been observed to can produce hydrogen through water oxidation process in the presence of a sacrificial oxidant. This computational study is focused on the investigation of the whole mechanism of water oxidation through a monomeric iridium catalyst which has been recently synthesized. The reaction takes place at neutral pH, with water as solvent and sodium periodate as oxidant. The achieved results show that the studied monomeric catalyst cannot reach high oxidation states and the active experimental specie does not match with the initial specie of this computational study. The results can explain the TOF experimentally found although the computational energetic barriers are relatively high; the high concentration of one of the reactants (water) facilitates the reaction. En els darreres anys s’ha donat molta importància a la formació d’H2 per utilitzar-lo com a font d’energia renovable i sostenible. Diversos complexos d’iridi mostren una bona activitat catalítica i, experimentalment, s’ha demostrat que formen hidrogen mitjançant l’oxidació d’aigua en presència d’un agent oxidant. Aquest estudi computacional se centra en buscar el mecanisme complet d’oxidació d’aigua mitjançant un catalitzador d’iridi monomèric sintetitzant recentment. La reacció es dóna a pH neutre, amb aigua com a solvent i periodat de sodi com agent oxidant. Els resultats obtinguts permeten postular que el catalitzador monomèric estudiat no assoleix alts estats d’oxidació i, que l’espècie inicial caracteritzada experimentalment no es correspon amb la inicial del mecanisme proposat. Els resultats permeten explicar els TOF trobats experimentalment, tot i que les barreres computacionals trobades són relativament altes, l’alta concentració d’un dels reactius (aigua) facilita la reacció.

Subject: Química

Language: cat

Subject areas: Química Chemistry Química

Department: Química Física i Inorgànica

Student: Díaz Ruiz, Marina

Academic year: 2019-2020

Title in different languages: Estudio computacional del mecanismo de oxidación de agua para la obtención de hidrógeno molecular a partir de catalizadores de iridio Computational study of the mechanism of water oxidation to obtain molecular hydrogen from iridium catalysis Estudi computacional del mecanisme d'oxidació d'aigua per l'obtenció d'hidrogen molecular a partir de catalitzadors d'iridi

Work's public defense date: 2020-07-01

Access rights: info:eu-repo/semantics/openAccess

Keywords: energía renovable, iridio, catálisis renewable energy, iridium, catalysis energia renovable, iridi, catàlisi

Confidenciality: No

TFG credits: 12

Title in original language: Estudi computacional del mecanisme d'oxidació d'aigua per l'obtenció d'hidrogen molecular a partir de catalitzadors d'iridi

Project director: Besora Bonet, Maria

Education area(s): Química

Entity: Universitat Rovira i Virgili (URV)