Creation date in repository: 2021-05-14

Abstract: Durant les últimes dècades l’estudi de nanopartícules formades a partir de metalls de transició ha estat un punt important d’investigació a causa del seu ampli àmbit d’aplicació. S’ha demostrat que l’ús de nanopartícules pot catalitzar diversos tipus de reacció de manera eficient, fins i tot, obtenint millors resultats que amb la catàlisi homogènia (complexos de coordinació) i heterogènia (superfícies metàl·liques). Diversos estudis corroboren que l’ús de lligands moleculars és un mètode eficaç a l’hora d’estabilitzar aquestes nanopartícules i modular les seves propietats i reactivitat. És per això que en aquest treball s’estudia de manera teòrica, mitjançant càlculs computacionals, nanopartícules de rodi estabilitzades per lligands moleculars de la família dels carbens N-heterocíclics. Els càlculs realitzats permeten concretar les posicions més favorables per les interaccions nanopartícula – lligand utilitzant com a lligand l’espècie química 1,3-bis(2,6-diisopropilfenil)imidazol-2-ilidè. Es confirma que les nanopartícules de rodi icosaèdriques de 55 àtoms són estabilitzades per aquest lligand i que la interacció rodi – carbè és més intensa que la interacció rodi - fosfina. En aquest treball també es dóna resposta al nombre òptim de lligands que poden ser adsorbits per aquestes nanopartícules i com afecta el recobriment d’aquesta a la magnetització i estabilització dels orbitals “d” de la nanopartícula. In recent decades, the study of nanoparticles formed from transition metals has been an important point of research due to their wide field of application. It has been shown that the use of nanoparticles can catalyse various types of reaction efficiently, even with better results than homogeneous catalysis (coordination complexes) and heterogeneous catalysis (metal surfaces). Several studies corroborate that the use of molecular ligands is an effective method for stabilizing these nanoparticles and modulating their properties and reactivity. That is why in this work we study theoretically, by computer calculations, rhodium nanoparticles stabilized by molecular ligands of the N-heterocyclic carbene family. The calculations carried out make it possible to specify the most favourable positions for the nanoparticle-ligand interactions using the chemical species 1,3-bis(2,6-diisopropylphenyl)imidazol-2-ylidene as the ligand. It is confirmed that the icosahedral rhodium nanoparticles of 55 atoms are stabilized by this ligand and the rhodium – carbene interaction is more intense than the rhodium - phosphine interaction. This work also answers the optimal number of ligands that can be adsorbed by these nanoparticles and how its coverage affects the magnetization and stabilization of the “d” orbitals of the nanoparticle. Durante las últimas décadas el estudio de nanopartículas formadas a partir de metales de transición ha sido un punto importante de investigación debido a su amplio ámbito de aplicación. Se ha demostrado que el uso de nanopartículas puede catalizar varios tipos de reacción de manera eficiente, incluso, obteniendo mejores resultados que con la catálisis homogénea (complejos de coordinación) y heterogénea (superficies metálicas). Varios estudios corroboran que el uso de ligandos moleculares es un método eficaz a la hora de estabilizar estas nanopartículas y modular sus propiedades y reactividad. Es por ello que en este trabajo se estudia de manera teórica, mediante cálculos computacionales, nanopartículas de rodio estabilizadas por ligandos moleculares de la familia de los carbenos N-heterocíclicos. Los cálculos realizados permiten concretar las posiciones más favorables para las interacciones nanopartícula - ligando, utilizando como ligando la especie química 1,3-bis (2,6-diisopropilfenil) imidazol-2-ilidè. Se confirma que las nanopartículas de rodio icosaédricas de 55 átomos son estabilizadas por este ligando y que la interacción rodio - carbeno es más intensa que la interacción rodio - fosfina. En este trabajo también se da respuesta al número óptimo de ligandos que pueden ser adsorbidos por estas nanopartículas y cómo afecta el recubrimiento de ésta a la magnetización y estabilización de los orbitales “d” de la nanopartícula.

Subject: Química

Language: cat

Subject areas: Química Chemistry Química

Department: Química Física i Inorgànica

Student: Moya Castillo, Ferran

Academic year: 2019-2020

Title in different languages: Modelització computacional de sistemes nanomètrics: estructura i reactivitat d'una nanopartícula de rodi estabilitzada per lligands de tipus carbè N-heterocíclic Computational modeling of nanometric systems: structure and reactivity of a rhodium nanoparticle stabilized by N-heterocyclic carbene-type ligands Modelización computacional de sistemas nanométricos: estructura y reactividad de una nanopartícula de rodio estabilizada por ligandos de tipo carbeno N-heterocíclico

Work's public defense date: 2020-07-03

Access rights: info:eu-repo/semantics/openAccess

Keywords: catàlisi, nanopartícules de rodi, lligand carbè N-heterocíclic catalysis, rhodium nanoparticles, N-heterocyclic carbene ligand catálisis, nanopartículas de rodio, ligando carbeno N-heterocíclico

Confidenciality: No

TFG credits: 12

Title in original language: Modelització computacional de sistemes nanomètrics: estructura i reactivitat d'una nanopartícula de rodi estabilitzada per lligands de tipus carbè N-heterocíclic

Project director: Carbó Martin, Jorge Juan

Education area(s): Química

Entity: Universitat Rovira i Virgili (URV)